DisCollection.ru

Авторефераты и темы диссертаций

Поступления 09.04.2015

Материалы

загрузка...

КАТИОНООБМЕННЫЕ ФОРМЫ ОФФРЕТИТА. СИНТЕЗ И СВОЙСТВА

Горшунова Ксения Константиновна, 09.04.2015

 

Горшунова Ксения Константиновна

КАТИОНООБМЕННЫЕ ФОРМЫ ОФФРЕТИТА.

СИНТЕЗ И СВОЙСТВА

02.00.15. – Кинетика и катализ

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

кандидата химических наук

Уфа - 2015 Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте нефтехимии и катализа РАН, г. Уфа

Научный руководитель: доктор химических наук, профессор

Кутепов Борис Иванович

Официальные оппоненты:

доктор химических наук, профессор

(ТГУ, г. Томск)

Водянкина Ольга Владимировна

доктор технических наук, профессор (УГНТУ, г. Уфа)

Рахимов Марат Наврузович

Ведущая организация: ФГБУН Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Защита диссертации состоится « » 2015 года в часов на заседании диссертационного совета Д 002.062.01 в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Института нефтехимии и катализа РАН по адресу: 450075, Уфа, проспект Октября, 141. Факс (347)2842750, e-mail: HYPERLINK mailto:ink@anrb.ru ink@anrb.ru

С диссертацией и авторефератом можно ознакомиться в библиотеке Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института нефтехимии и катализа РАН, с авторефератом на сайте HYPERLINK "http://ink.anrb.ru" http://ink.anrb.ru

Автореферат разослан « » 2015 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

доктор химических наук Шарипов Г.Л.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Основные области применения синтетических цеолитов - это адсорбция и катализ. Применяемые в настоящее время ловушки тяжелых углеводородов выхлопных газов автомобилей изготавливают, главным образом, из цеолитсодержащих материалов. Керамические монолиты покрываются тонким слоем цеолитных адсорбентов и используются в системе контроля выбросов углеводородов. Адсорбированные углеводороды удерживаются в ловушке до достижения температуры в двигателе 200-300°С, после чего они каталитически окисляются до диоксида углерода и воды и выбрасываются в атмосферу. Одним из перспективных цеолитов для приготовления описанных выше ловушек является синтетический оффретит (цеолит типа OFF), в пористой структуре которого имеются каналы диаметром 6,8A, пересекающиеся каналами размерами 3,6 х 4,9 A.

Согласно патентной литературе на основе оффретита получены катализаторы для селективного восстановления NOx аммиаком, крекинга н-гексана, превращения метанола в углеводороды, изомеризации ксилолов.

Следует отметить, что реакционные смеси, используемые для синтеза оффретита, содержат катионы натрия и калия, а также четвертичные аммонийные основания. В литературе опубликованы лишь патентные данные по синтезу цеолитов указанного типа в натрий - калиевой форме. Однако, эти данные противоречивы, а сведения о синтезе и свойствах других катионообменных форм оффретита, практически, отсутствуют. В связи с вышеизложенным, разработка перспективных методов синтеза цеолитов типа оффретит является важной и актуальной задачей.

Целью диссертационной работы является разработка перспективных для практической реализации способов синтеза высокодисперсного оффретита со степенью кристалличности 98-100% в различных катионообменных формах, а также изучение их адсорбционных и каталитических свойств.

Для достижения сформулированной в работе цели решались следующие задачи:

- изучение закономерностей кристаллизации силикаалюмогидрогелей различного состава в интервале температур от 90 до 150°С и определение условий синтеза оффретита высокой фазовой чистоты и степени кристалличности;

- выяснение возможности обмена катионов Na+ и K+ в оффретите на катионы NН4+, Ni2+, Cu2+, Со2+, La3+ и синтез его катион-декатионированных форм;

- изучение адсорбционных и каталитических свойств полученных материалов.

Научная новизна. Разработаны перспективные для практической реализации способы синтеза оффретита со степенью кристалличности 98-100%, которые основаны на гидротермальной кристаллизации реакционных смесей следующего состава: (0,7-0,8)R2O*(4,5-4,7)Na2O*(5,6-5,7)K2O*Al2O3*(25,0-26,0)SiO2*(448,0-460 ,0)H2O.

Впервые проведено детальное исследование адсорбции молекул воды, гексана, циклогексана и толуола на катионообменных формах оффретита. Установлено, что по способности к адсорбции перечисленных выше молекул катионообменные формы оффретита располагаются в следующие ряды:

для Н2О: HOFF ? LaOFF ? NiOFF ? CuOFF ? CoOFF ? Na, K-OFF;

для C6H14: HOFF ? LaOFF ? Na, K-OFF ? HOFF ? NiOFF ? CuOFF ? CoOFF;

для C6H12: HOFF ? LaOFF ? Na, K-OFF ? NiOFF ? CuOFF ? CoOFF;

для C7H8: HOFF ? LaOFF ? Na, K-OFF ? NiOFF ? CoOFF ? CuOFF.

На основании данных термодесорбции толуола оффретит предложен в качестве перспективного адсорбента для улавливания углеводородов в выхлопных газах транспортных средств в режиме «холодного» пуска двигателя.

Установлено, что декатионированная форма оффретита обладает высокой активностью в превращении небольших по размеру молекул, таких как метанол и н-гексан.

Практическая значимость. В результате выполнения данной диссертационной работы разработаны способы синтеза оффретита в различных катионообменных формах, которые перспективны в качестве адсорбентов для удаления углеводородов из выхлопных газов автомобилей.